文献类型：学位论文

作　　者：金云舟

导　　师：钱君律 伍艳辉

授予单位：同济大学理学部化学系 同济大学

学科专业：有机化学

授予学位：硕士

学位年度：2007

语　　种：中文

摘　　要：固体碱催化剂作为一种新型、绿色的催化剂，可以催化多种有机反应，其中 羟醛缩合反应是重要的碳-碳键形成反应。丙烯醛是一种重要的化工中间体，以 甲醛、乙醛缩合反应制备丙烯醛相对于传统的丙烯氧化法具有原料价廉易得的优 势。因此，针对甲、乙醛气相羟醛缩合反应所需的固体碱催化剂和适宜的工艺条 件进行研究具有重要的理论和实际意义。 论文在对甲醛、乙醛反应体系及反应机理分析的基础上，指出碱强度适中、 碱度较高的催化剂有利于主反应的进行。分别以浸渍法和溶胶-凝胶法(以硅溶胶 为原料)制备了一系列不同元素、不同载体、不同元素含量、不同制备方法的催 化剂，以固定床管式反应器对上述催化剂进行了气相羟醛缩合反应评价，同时对 催化剂进行了XRD、BET、CO2-TPD表征分析，筛选出对反应具有较高收率的 催化剂。 对催化剂用量、原料的配比、反应温度、载气流速四个因素，各选取四个水 平设计并进行了正交试验，得到了优化的反应条件：催化剂装填量30ML，反应 温度300℃，N甲醛/N 乙醛=2∶1，载气流速80ML/MIN。 实验结果表明：通过以硅溶胶为主要原料采用溶胶-凝胶法制备的MGO-ZNO 复合氧化物催化剂的碱中心强度和数目比较适于甲、乙醛的交叉羟醛缩合，在优 化的固体碱催化剂及优化的反应工艺条件下，反应转化率为94％，选择性为84％， 目标产物丙烯醛的收率可以达到约79％。 对催化剂的失活和再生进行了初步的研究。TG分析表明，催化剂失活的主 要原因是表面积炭所致。多次反应-再生循环实验表明，反应过的催化剂在550℃ 下焙烧5小时，可以烧除积碳使催化剂活性基本恢复。 关键词：羟醛缩合，丙烯醛，固体碱催化剂

分 类 号：O643.3[化学类]