文献类型：期刊文章

作　　者：张昕[1] 贺德华[1] 张启俭[1] 叶青[1] 徐柏庆[1] 朱起明[1]

机构地区：[1]清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室,北京100084

出　　处：《催化学报》

基　　金：国家重点基础研究发展规划项目 (G19990 2 2 40 0 6)

年　　份：2003

卷　　号：24

期　　号：1

起止页码：22-26

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2000、CAS、CSA、CSA-PROQEUST、CSCD、CSCD2011_2012、JST、RSC、SCI-EXPANDED(收录号：WOS:000180791900007)、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2 催化剂 .采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2 TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质 .实验结果表明 :Mo/ZrO2 催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能 ,且对甲醛有较高的选择性 .在所考察的范围内 ,随着催化剂Mo担载量的增加 ,甲烷的转化率增加 ,甲醛的选择性增加 ,甲醛的比活性增加 .随着反应温度的升高 ,甲烷的转化率增加 ,甲醛的选择性降低 ,甲醛比活性升高 .Mo/ZrO2 催化剂中主要含有ZrO2 和Zr(MoO4 ) 2 .催化剂的性能和性质与催化剂中Zr(MoO4 ) 2 的性质密切相关 .随着Mo担载量的增加 ,Zr(MoO4 ) 2 晶粒尺寸增大 ,并且其含量增加 ;ZrO2 晶粒尺寸基本不变 .Zr(MoO4 ) 2 晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低 ,使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多 ,催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低 .从而使得Mo含量较高的催化剂 (12 %Mo/ZrO2 )

关 键 词：Mo/ZrO2催化剂  甲烷  选择氧化  甲醛 超细氧化物  钼 二氧化锆 负载型催化剂 催化活性  

分 类 号：O643.3]