文献类型：期刊文章

作　　者：吴维凡[1,2] 范晋歌[1,2] 赵振宏[1] 潘建敏[1,2] 杨静[1] 阎兴斌[3] 詹怡[1,2]

Wei-Fan Wu;Jin-Ge Fan;Zhen-Hong Zhao;Jian-Min Pan;Jing Yang;Xingbin Yan;Yi Zhan(School of Chemical Engineering and Technology,Sun Yat‐sen University,Zhuhai 519082,Guangdong,China;The Key Lab of Low‐Carbon Chemistry&Energy Conservation of Guangdong Province,Sun Yat‐sen University,Guangzhou 510275,Guangdong,China;State Key Laboratory of Optoelectronic Materials and Technologies,Department of Materials Science and Engineering,Sun Yat‐sen University,Guangzhou 510275,Guangdong,China)

机构地区：[1]中山大学化学工程与技术学院,广东珠海519082 [2]中山大学低碳化学与节能工程重点实验室,广东广州510275 [3]中山大学材料科学与工程学院,光电材料与技术国家重点实验室,广东广州510275

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》

基　　金：广东省基础与应用基础研究基金(2023A1515010134)。

年　　份：2024

卷　　号：60

期　　号：5

起止页码：178-189

语　　种：中文

收录情况：AJ、CAS、CSCD、CSCD2023_2024、EAPJ、EBSCO、JST、RCCSE、SCIE、WOS、ZGKJHX、普通刊

摘　　要：金属和氮共掺杂碳(M-N-Cs)由于具有高原子利用率、良好的活性和选择性,因而被认为是具有潜力的氧电催化剂.但其热力学氧化势较低,碳材料在高电位下容易腐蚀.在放电过程中,锌空气电池正极的电位始终比碳氧化的热力学电位高约0.5 V,这导致阴极中碳的严重腐蚀.对于M-N-C,腐蚀会破坏金属氮配位(M-Nx)活性位点,导致活性比表面积减少,同时还会改变孔隙形貌和表面特性,进而降低其催化活性.在充电(即氧气析出反应,OER)过程中,这种腐蚀现象会进一步加剧.因此,开发一种既具有高效双功能催化活性,又具有良好抗电化学腐蚀性能的M-N-C催化剂,对于解决上述问题至关重要.本文利用氮化碳(g-C_(3)N_(4))支撑钴氮配位(Co-Nx)活性位点,同时包覆科琴黑(KB)形成馄饨结构,制备了双功能氧催化剂KB@Co-C_(3)N_(4).首先,将剥离的C_(3)N_(4)与KB混合后煅烧,得到C_(3)N_(4)包覆的KB材料(KB@C_(3)N_(4));随后,再次煅烧将Co单原子引入KB@C_(3)N_(4)中,形成具有高活性和高稳定性的KB@Co-C_(3)N_(4)氧催化剂.红外光谱结果证实了,KB@Co-C_(3)N_(4)中存在C_(3)N_(4)成分.透射电镜和元素标记结果表明,C_(3)N_(4)均匀包覆在KB基底上.同步辐射测试确定了Co单原子的配位环境为CoN4结构.在0.5 mol L^(-1) NH_(4)Cl溶液中测试了KB@Co-C_(3)N_(4)氧催化剂ORR/OER的催化活性和稳定性.结果表明,KB@CoC_(3)N_(4)表现出较好的ORR性能,半波电位为0.723 V,显著优于商业铂碳催化剂(0.673 V)和普通Co-N-C催化剂(0.694 V).经过40000圈加速耐久性测试,KB@Co-C_(3)N_(4)仅衰减9 mV,而商业铂碳和Co-N-C在7500圈测试后分别衰减41和44 mV.在OER方面,KB@Co-C_(3)N_(4)在10 mA cm^(-2)时的过电位为550 mV,优于氧化钌的560 mV和Co-N-C的600 mV.经过20000圈测试,KB@Co-C_(3)N_(4)的OER过电位几乎保持不变,而氧化钌和Co-N-C经过4000圈测试后分别增加了37和20 mV.透射电镜观察发现,KB@Co-C_(3)N_(4)在实验前后�

关 键 词：氧电催化  单原子催化剂  中性电解液 抗腐蚀  

分 类 号：TQ426] TM911.41]