文献类型：期刊文章

作　　者：王炜泽[1] 刘璐[1] 胡延岗[1] 王广钊[2]

WANG Wei-ze;LIU Lu;HU Yan-gang;WANG Guang-zhao(School of Energy and Power Engineering,Jiangsu University,Zhenjiang 212013,China;Key Laboratory of Extraordinary Bond Engineering and Advanced Materials Technology of Chongqing,School of Electronic Information Engineering,Yangtze Normal University,Chongqing 408100,China)

机构地区：[1]江苏大学能源与动力工程学院,江苏镇江212013 [2]长江师范学院电子信息工程学院超常配位键工程与新材料技术重庆市重点实验室,重庆408100

出　　处：《分子催化》

基　　金：国家自然科学基金资助项目(No.51906090)。

年　　份：2023

卷　　号：37

期　　号：5

起止页码：419-427

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2020、CAS、CSCD、CSCD_E2023_2024、IC、JST、RCCSE、SCOPUS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：基于密度泛函理论计算,研究了H2和CO_(2)在氮掺杂石墨烯负载单原子Zr催化剂(Zr Nx-Gr)上的吸附和CO_(2)催化加氢反应. H2和CO_(2)在Zr N_(3)-Gr上单独吸附的吸附能分别为-0.49和-2.17 e V,在H2和CO_(2)共吸附状态下,吸附能为-2.24 e V,均高于在Zr N4-Gr表面的吸附能,表明Zr N_(3)-Gr表面更利于CO_(2)加氢反应的发生.在Zr N_(3)-Gr表面, CO_(2)在共吸附后保持了其单独吸附时的特性,削弱了H2分子的吸附. CO_(2)在Zr Nx-Gr表面催化加氢反应起始于H2和CO_(2)的共吸附构型,沿反式HCOOH路径形成甲酸盐(HCOO*)中间体,然后HCOO*基团吸附H原子形成反式甲酸,在Zr N_(3)-Gr和Zr N4-Gr表面该路径的反应能垒分别为1.85和2.48 e V.另一路径为产生CO与H2O的反应,在Zr N_(3)-Gr和Zr N4-Gr表面的反应能垒分别为1.86和1.73 e V,表明Zr N_(3)-Gr更利于CO_(2)加氢生成甲酸反应的发生,而Zr N4-Gr表面更利于CO的产生.

关 键 词：CO_(2)催化加氢  石墨烯 密度泛函理论 甲酸  CO

分 类 号：O643.3] TK91[化学类]