文献类型：期刊文章

作　　者：宋明明[1] 宋相海[1] 刘鑫[1] 周伟强[1] 霍鹏伟[1]

Mingming Song;Xianghai Song;Xin Liu;Weiqiang Zhou;Pengwei Huo(Institute of Green Chemistry and Chemical Technology,School of Chemistry&Chemical Engineering,Jiangsu University,Zhenjiang 212013,Jiangsu,China)

机构地区：[1]江苏大学化学化工学院,绿色化学与化工技术研究院,江苏镇江212013

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》

基　　金：国家自然科学基金(22078131,22108102);镇江市科技规划社会发展项目(SH2021013);江苏省青年学者基金(BK20210782);中国博士后科学基金奖学金获得者(2022M720057).

年　　份：2023

卷　　号：51

期　　号：8

起止页码：180-192

语　　种：中文

收录情况：AJ、CAS、CSCD、CSCD2023_2024、EAPJ、EBSCO、EI、IC、JST、RCCSE、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、普通刊

摘　　要：近年来,能源过度消耗导致的温室效应引起人们广泛关注.通过不同半导体材料间能带交错排列构建异质结,用于将CO_(2)转化为高附加值产品是解决该问题的可行方法之一.其中, S型异质结的还原型光催化剂与氧化型光催化剂具有交错带结构,使各自存在的弱空穴与弱电子复合,极大提高光生载流子的透过率和电荷利用率,有效实现强电子-空穴对分离.在半导体中,ZnIn_(2)S_(4)由于能带结构适当、可见光响应范围广和化学性质稳定等优点,在CO_(2)减排领域表现出较好的性能.但其光吸收能力低、光生载流子分离效率低和光生电子的迁移过程缓慢,这些缺点导致单一ZnIn_(2)S_(4)在光催化领域的应用受限.在S前半导体研究中,MOF-808制备方法简单、比表面积大以及框架结构稳定,是一种理想的催化材料.因此,本文利用MOF-808与ZnIn_(2)S_(4)偶联形成合适的交错带结构,构建S型异质结以提高光催化CO_(2)还原活性.本文采用原位合成法设计由三维花球ZnIn_(2)S_(4)和八面体MOF-808组成的阶跃式异质结(S型异质结).通过调控反应温度与时间设计不同尺寸的ZnIn_(2)S_(4)微球,并探索制备条件对光催化CO_(2)还原活性的影响.结果表明,当ZnIn_(2)S_(4)微球直径为6μm时,与MOF-808偶联所构建的复合光催化剂的CO_(2)还原活性最高.并且通过调控MOF-808比例,制备的S型异质结ZM6-15%光催化剂的CO产率在辐照4 h后达到8.21μmol g^(-1)h^(-1),分为别MOF-808 (1.03μmol g^(-1)h^(-1))和ZnIn_(2)S_(4)(0.84μmol g-1h-1)的8倍和10倍左右,明显提高了光催化CO_(2)还原性能.X射线衍射、扫描电镜、透射电镜和X射线光电子能谱(XPS)等研究结果表明,ZnIn_(2)S_(4)微球表面被MOF-808八面体粘附,这种紧密粘附的结构有利于ZnIn_(2)S_(4)与MOF-808之间载流子的转移和分离,从而提高光催化CO_(2)的还原效果.此外,电子顺磁共振和紫外光电子能谱等测试结果表明ZnIn_(2)S

关 键 词：S型异质结  形态作用  光催化CO_(2)还原  光生电子与空穴  电荷转移机制  

分 类 号：O64]