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球形表面富锰Mn_(x)Co_(3-x)O_(4-η)尖晶石型催化剂选择性催化还原NO_(x)研究
Spherical Mn_(x)Co_(3−x)O_(4−ƞ)Spinel with Mn-Enriched Surface as High-Efficiency Catalysts for Low-Temperature Selective Catalytic Reduction of NO_(x)by NH_(3)
文献类型:期刊文章
Fengyu Gao;Hengheng Liu;Xiaolong Yao;Zaharaddeen Sani;Xiaolong Tang;Ning Luo;Honghong Yi;Shunzheng Zhao;Qingjun Yu;Yuansong Zhou(Beijing Key Laboratory of Resource-oriented Treatment of Industrial Pollutants,School of Energy and Environmental Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China;Key Laboratory of Cleaner Production and Integrated Resource Utilization of China National Light Industry,Beijing Technology and Business University,Beijing 100048,China;Department of Science Laboratory Technology,Federal Polytechnic Daura,P.M.B.1049 Daura,Kastina State,Nigeria)
机构地区:[1]北京科技大学能源与环境工程学院,工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室,北京100083 [2]中国轻工业清洁生产和资源综合利用重点实验室(北京工商大学),北京100048 [3]Department of Science Laboratory Technology,Federal Polytechnic Daura,P.M.B.1049 Daura,Kastina State,Nigeria
基 金:中国轻工业清洁生产和资源综合利用重点实验室开放课题基金(CP2021YB02);国家自然科学基金(U20A20130,21806009);中央高校基本科研业务费(06500152)资助。
年 份:2023
卷 号:39
期 号:9
起止页码:136-148
语 种:中文
收录情况:AJ、BDHX、BDHX2020、CAS、CSCD、CSCD2023_2024、EBSCO、IC、JST、PUBMED、RCCSE、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊
摘 要:采用共沉淀法制备了高比表面积的Mn_(x)Co_(3-x)O_(4)球形催化剂,研究了NH3选择性催化还原NOx性能。Mn-Co金属氧化物具有尖晶石结构,随着Co含量的增加,晶体结构由四方相转变为立方相。高浓度的表面活性氧物种和变价元素的强有效电子转移(Co^(3+)+Mn^(3+)↔Co^(2+)+Mn^(4+))有利于提高Mn_(x)Co_(3-x)O_(4)(x=1.0、1.5、2.0)尖晶型石催化剂的氧化还原能力,催化剂表面的Mn富集作用形成了氧缺陷结构和丰富的表面活性位点,进一步促进SCR脱硝反应,呈现出优异的催化性能。COtet(CoMn)octO_(4)晶体结构中,Mn离子(Mn^(3+)和Mn^(4+),以三价锰为主)和部分Co离子被配置到八面体中心,这些物种作为活性位点存在着较强的电子转移交互作用,该构型对促进低温脱硝活性和保护活性位点耐受SO_(2)毒害具有重要的意义。Mn-Co尖晶石表面的NH_(3)-SCR脱硝反应过程主要遵循Eley-Rideal反应机理,即吸附态NH_(3)与气态NO(或NO_(2))的反应路径。随着反应温度的增加,反应生成的NH_(4)NO_(3)中间体很可能转化为NH_(4)NO_(2)物种,进而分解为N_(2),提高了催化剂的氮气选择性。
关 键 词:Mn-Co复合氧化物 尖晶石结构 富锰表面 选择性催化还原 协同作用 反应机理
分 类 号:O643]
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