文献类型：期刊文章

作　　者：吴则星[1] 高玉肖[1] 王子璇[1] 肖卫平[3] 王新萍[1] 李彬[4] 李镇江[4] 刘晓斌[2] 马天翼[5] 王磊[1,2]

Zexing Wu;Yuxiao Gao;Zixuan Wang;Weiping Xiao;Xinping Wang;Bin Li;Zhenjiang Li;Xiaobin Liu;Tianyi Ma;Lei Wang(Key Laboratory of Eco‐chemical Engineering,Ministry of Education,International Science and Technology Cooperation Base of Eco‐chemical Engineering and Green Manufacturing,College of Chemistry and Molecular Engineering,Qingdao University of Science and Technology,Qingdao 266042,Shandong,China;Shandong Engineering Research Center for Marine Environment Corrosion and Safety Protection,College of Environment and Safety Engineering,Qingdao University of Science and Technology,Qingdao 266042,Shandong,China;College of Science,Nanjing Forestry University,Nanjing 210037,Jiangsu,China;School of Materials Science and Engineering,Qingdao University of Science and Technology,Qingdao 266042,Shandong,China;School of Science,STEM College,RMIT University,Melbourne,Australia)

机构地区：[1]青岛科技大学化学与分子工程学院,生态化工与绿色制造国际科技合作基地,生态化工教育部重点实验室,山东青岛266042 [2]青岛科技大学环境与安全工程学院,山东省海洋环境腐蚀与安全防护工程研究中心,山东青岛266042 [3]南京林业大学理学院,江苏南京210037 [4]青岛科技大学材料科学与工程学院,山东青岛266042 [5]皇家墨尔本理工大学STEM学院理学院,澳大利亚墨尔本

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》

基　　金：国家自然科学基金(22002068,21971132,52272222,52072197);中国博士后科学基金(2021M691700);山东省青年创新技术基金(2019KJC004);山东省优秀青年基金(ZR2019JQ14);泰山学者青年人才计划(tsqn201909114);重大科技创新项目(2019JZZY020405);山东省自然科学基金重大基础研究计划(ZR2020ZD09);山东省自然科学基金项目(ZR2019BB002,ZR2018BB031);省部共建生态化工协同创新中心优秀人才基金(STHGYX2202);山东省博士后基金创新项目.

年　　份：2023

卷　　号：46

期　　号：3

起止页码：36-47

语　　种：中文

收录情况：AJ、CAS、CSCD、CSCD2023_2024、EAPJ、EBSCO、EI、IC、JST、RCCSE、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、普通刊

摘　　要：开发多功能的纳米电催化剂可以提高单位催化剂表面活性密度.本课题组采用热解和还原工艺制备了具有多功能电催化性能的超小铂纳米颗粒耦合缺陷CoP的纳米材料(Pt/d-CoP/NPC),它具有较高的氧还原反应(ORR)半波电位(0.82 V).所合成的Pt/d-CoP/NPC电催化剂具有良好的电催化析氢反应活性,当反应活性达到10 mA cm^(-2)时,过电位分别为33 mV@1mol/L KOH, 10 mV@0.5 mol/L H_(2)SO_(4)和70 mV@1 mol/L PBS.Pt/d-CoP/NPC催化剂还表现出较好的析氧反应活性.以合成的催化剂Pt/d-CoP/NPC作为电极组装的全解水装置和可充电锌空气电池具有良好的活性和稳定性,可以持续有效地驱动全解水产氢,在存储可再生能源方面的具有较好的应用潜力.采用X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱测试和傅里叶红外光谱测试(FTIR)等技术研究了Pt颗粒与CoP之间的相互作用,并利用密度泛函理论(DFT)计算研究了催化剂的ORR反应机制.Pt/d-CoP/NPC在129.3 (2p_(3/2))和130.1 eV (2p_(1/2))处的P 2p轨道观察到P-M键,证实了金属磷化物的存在.Pt/d-CoP/NPC的Co结合能相对于d-CoP/NPC的结合能发生了正移,表明Pt与CoP之间存在电子相互作用.由于Co和Pt的电负性差异,Pt/d-CoP/NPC中Pt的峰值与商用Pt/C相比呈负移,说明电子从Co向Pt转移.XPS也证实了碳的存在.此外,拉曼光谱也出现了碳的特征峰D峰和G峰.并且Pt/d-CoP/NPC和d-CoP/NPC的ID/IG值相似,说明Pt的引入不会影响碳基体的结构.在N 1s光谱中,检测到N-P和吡啶氮的存在,证实在Pt/d-CoP/NPC和d-CoP/NPC中形成了N, P掺杂的碳.此外, Pt/d-CoP/NPC的FTIR谱出现对应于P-O, N-P, C-C, C-H和O-H的峰,也证明了氮磷共掺杂碳的存在.通过DFT计算进一步分析Pt/d-CoP/NPC电催化剂具有良好ORR活性的原因.结果表明,电荷从CoP转移到Pt,有利于活性氧分子的活化,促进催化过程.对比不同模型ORR过程中间体的自由能图, Pt/d-CoP/NPC和Pt/C的速率决定步骤为O_(2)生成

关 键 词：三功能电催化剂  析氢/氧反应  氧还原反应 柔性锌空气电池  COP

分 类 号：O643.3]