文献类型：期刊文章

作　　者：金惠东[1,2] 熊力堃[1,2] 张想[1,2] 连跃彬[1,2] 陈思[1,2] 陆永涛[1,2] 邓昭[1,2] 彭扬[1,2]

Huidong Jin;Likun Xiong;Xiang Zhang;Yuebin Lian;Si Chen;Yongtao Lu;Zhao Deng;Yang Peng(Soochow Institute of Energy and Material Innovations,College of Energy,Soochow University,Suzhou 215006,Jiangsu Province,China;Provincial Key Laboratory for Advanced Carbon Materials and Wearable Energy Technologies,Soochow University,Suzhou 215006,Jiangsu Province,China)

机构地区：[1]苏州大学能源学院,能源与材料创新研究院,江苏苏州215006 [2]江苏省先进碳材料与可穿戴能源技术省重点实验室,江苏苏州215006

出　　处：《物理化学学报》

基　　金：国家自然科学基金(21701118);江苏省高校自然科学研究重大项目(18KJA480004);江苏省六大人才高峰计划(XCL-057,XCL-062,TD-XCL-006)资助。

年　　份：2021

卷　　号：37

期　　号：11

起止页码：114-124

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2020、CAS、CSCD、CSCD2021_2022、EBSCO、IC、JST、PUBMED、RCCSE、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源和环境危机的有效策略之一。众所周知,铜基纳米材料是电还原二氧化碳的良好催化剂,但仍存在选择性低和耐久性差等缺点。本文中,我们以Cu-NBDC MOF为前驱体,通过退火得到了一种锚定在氮掺杂多孔碳上的Cu_(2)O/Cu催化剂(Cu_(2)O/Cu@NC)。XPS结果显示,Cu_(2)O/Cu@NC中的CuN含量随着退火温度升高而降低。通过电还原二氧化碳测试结果分析,我们发现与不含氮的Cu_(2)O/Cu@C相比,Cu_(2)O/Cu@NC有效抑制了副反应HER,提高了电还原二氧化碳反应的整体催化活性,而且随着Cu-N含量的增加,Cu_(2)O/Cu@NC对乙烯和甲烷的选择性得到显著提高。在400℃退火处理下,Cu_(2)O/Cu@NC的CO_(2)催化效率高于86%(-1.4--1.6V vs.RHE),其中包括20.4%的C_(2)H_(4)(-1.4V vs.RHE)和23.9%的CH4(-1.6V vs.RHE)。相比之下,Cu_(2)O/Cu@C的二氧化碳还原效率最高不足50%,且无明显乙烯和甲烷生成。我们认为这些显著的催化性能差异主要归因于Cu-N有利于稳定二氧化碳还原反应中*CH2中间体的吸附,抑制*H生成氢气。这些结果表明,通过调控氮的掺杂可以有效改变铜基MOF衍生的催化剂的二氧化碳还原路径并提高其催化性能。

关 键 词：铜基MOFs材料  氮掺杂 CU O/Cu  二氧化碳还原  

分 类 号：TQ426] X701]