文献类型：期刊文章

作　　者：蔡铖智[1] 李丽凤[1] 邓小梅[1] 李树华[1] 梁红[1] 乔智威[1]

Cai Chengzhi;Li Lifeng;Deng Xiaomei;Li Shuhua;Liang Hong;Qiao Zhiwei(Guangzhou Key Laboratory for New Energy and Green Catalysis,School of Chemistry and Chemical Engineering,Guangzhou University,Guangzhou 510006)

机构地区：[1]广州大学化学化工学院能源与催化研究所,广州510006

出　　处：《化学学报》

基　　金：国家自然科学基金(Nos.21978058,21676094,21576058);广东省自然科学基金(No.2020A1515010800)资助。

年　　份：2020

卷　　号：78

期　　号：5

起止页码：427-436

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2017、CAS、CSCD、CSCD2019_2020、IC、JST、RCCSE、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：针对天然气中的甲烷、乙烷、丙烷(C_1、C_2、C_3)气体分离困难的问题,本工作采用高通量计算了137953种假设的金属有机框架(Metal-organicframework,MOF)对这三种混合气体的吸附分离吸能.为了避免水蒸气的竞争吸附,首先,筛选出31399种疏水性MOF.然后,单变量分析了这些MOF的最大孔径(LCD)、孔隙率(Φ)、体积比表面积(VSA)、亨利系数(K)、吸附热(Q_(st))、密度(ρ)共六种MOF结构/能量描述符与MOF对C_1、C_2、C_3的选择性、吸附量及两者权衡值(Trade-off between S_(i/j) and N_i, TSN)的关系,发现了吸附量和选择性"第二峰值"的存在;尤其对于C_1、C_2的分离,所有最优MOF都分布在第二峰值区间.随后采用决策树、随机森林(Random forest, RF)、支持向量机和反向传播神经网络四种机器学习算法,分别训练并预测了六种MOF描述符与性能指标的关系,结果表明RF预测效果最好.然后应用RF算法定量地分析出K、LCD和ρ三种描述符对TSN_(C1)、TSN_(C2)的相对重要性最高,而TSN_(C3)的是K、Q_(st)和ρ,根据这些描述符分别设计了吸附C_1、C_2、C_3最优MOF的决策树模型路径.最后筛选出针对C_1、C_2和C_3不同分离应用的18种最优MOF.本工作基于机器学习和高通量计算的研究思路和研究方法,第二峰值规律的发现以及最优设计路线的提出将有助于MOF在吸附分离领域的发展提供有力的指导和启示.

关 键 词：金属有机框架  气体分离 分子模拟 机器学习  

分 类 号：TE644] TP181]