文献类型：期刊文章

作　　者：鲁礼林[1,2] 舒红飞[2] 阮祝华[2] 倪嘉琪[2] 张海军[1]

LU Lilin;SHU Hongfei;RUAN Zhuhua;NI Jiaqi;ZHANG Haijun(State Key Laboratory of Refractories and Metallurgy;School of Chemistry and Chemical Engineering, Hubei Province Key Laboratory of Coal Conversion and New Carbon Materials, Wuhan University of Science and Technology, Wuhan 430081, China)

机构地区：[1]武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,武汉430081 [2]武汉科技大学化学与化工学院煤转化与新型炭材料湖北省重点实验室,武汉430081

出　　处：《高等学校化学学报》

基　　金：国家自然科学基金(批准号：21671154,U1732147);武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室青年基金(批准号：2016QN06);绿色制造与节能减排技术研究中心开放基金(批准号：B1206)资助

年　　份：2018

卷　　号：39

期　　号：5

起止页码：949-955

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2017、CAS、CSCD、CSCD2017_2018、EI、IC、JST、RCCSE、RSC、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：以氧化石墨烯为载体,采用乙醇共还原法制备了石墨烯负载Pt-Pd双金属纳米催化剂,并将其用于催化碱性硼氢化钾(KBH_4)水解制氢研究.采用X射线衍射(XRD)分析和透射电子显微镜(TEM)等手段表征了催化剂的微观形貌和结构,发现当金属催化剂中Pt/Pd摩尔比为1∶1时,Pt-Pd双金属催化剂颗粒可均匀地负载于石墨烯载体表面,而且粒径比单金属催化剂和其它组成的双金属催化剂粒径更小,约为5.6 nm.将该催化剂用于催化碱性条件下KBH_4水解制氢实验,结果表明,金属催化剂的化学组成对其催化性能有明显影响,当Pt/Pd摩尔比为1∶1时其催化活性高于其它化学组成(Pt/Pd摩尔比为4∶1或1∶4)的Pt-Pd双金属催化剂,催化活性可达4380 mol_(H2)·mol_M^(-1)·h^(-1),比Pt单金属催化剂活性提高约52%,为Pd单金属催化剂活性的4倍.通过催化反应动力学研究发现,Pt-Pd双金属催化剂催化KBH_4水解制氢反应的活化能约为20.90k J/mol,催化剂具有较佳的耐久性,连续使用3次后催化效率仍可达首次催化反应效率的83%.利用密度泛函理论研究了催化剂催化KBH_4水解反应的机制,发现双金属纳米催化剂可以明显降低硼氢化物水解反应决速步骤基元反应的势垒,从而显著提高催化剂的催化活性.

关 键 词：催化制氢 Pt-Pd双金属催化剂  硼氢化钾 反应机理

分 类 号：O643]