文献类型：期刊文章

作　　者：李君[1] 陈雅[2] 蒋宇杰[2] 朱宝林[2] 张守民[2] 黄唯平[2]

机构地区：[1]大庆职业学院化学工程系,黑龙江大庆163255 [2]南开大学化学学院,天津化学化工协同创新中心,先进能源材料化学教育部重点实验室,天津300071

出　　处：《分子催化》

基　　金：国家自然科学基金(21373120;21301098和21071086)~~

年　　份：2016

卷　　号：30

期　　号：6

起止页码：505-514

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2014、CAS、CSCD、CSCD2015_2016、EI、IC、JST、RCCSE、SCOPUS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：为了调控含腈基功能烯烃的催化氢甲酰化反应,设计合成了不同表面酸性的钛氧纳米管和Zr-掺杂钛氧纳米管负载Rh催化剂(Rh/TNTs,Rh/Zr-TNTs).随Zr掺杂量的增加,Zr-掺杂钛氧纳米管的表面酸性提高.用XRD、XPS、FT-IR、TEM和低温N2吸脱附等对所合成的催化剂进行了结构及组成表征.催化剂没有显现出与Rh和Zr相关的XRD衍射峰,Rh在纳米管中高度分散;Zr-掺杂钛氧纳米管的比表面积比纯钛氧纳米管的要高,催化剂的比表面积随着载Rh量的增加而减小,其中Rh0百分率也会降低;FT-IR测试结果表明,催化剂中Rh能对CO进行端基羰基式化学吸附.以2-甲基-3-丁烯腈为底物,评价所合成的催化剂对含腈基功能烯的氢甲酰化的催化性能,催化活性随载Rh量而变化,最佳值为0.13 w;提高催化反应温度虽能增加2-甲基-3-丁烯腈的转化率,但也有利于它的异构化;和Rh/TNTs相比,Rh/Zr-TNTs要求的催化温度稍高,Rh/Zr-TNTs表面更强的B酸性有利于催化反应生成直链产物醛.催化剂Rh/Zr-TNTs中的L酸催化活性中心和表面的B酸协同效应是催化2-甲基-3-丁烯腈生成直链醛的主要因素.

关 键 词：锆掺杂  钛氧纳米管  Rh催化剂  氢甲酰化 2-甲基-3-丁烯腈  B酸  

分 类 号：O643.32]