文献类型：期刊文章

作　　者：唐富顺[1,2] 庄柯[1] 杨芳[1] 杨利利[1] 许波连[1] 邱金恒[1] 范以宁[1]

机构地区：[1]南京大学化学化工学院,介观化学教育部重点实验室,江苏省纳米技术重点实验室,江苏南京210093 [2]桂林理工大学化学与生物工程学院,"应用电化学新技术"广西高校重点实验室,广西桂林541004

出　　处：《催化学报》

基　　金：financially supported by the Key Science & Technology Specific Projects of Yangzhou, Jiangsu Province of China (YZ2010024);the Key Science & Technology Specific Projects of Guangxi Province of China (11107021-3-1);the Scientific Research Project of Guangxi Education Department (201010LX186);the Doctoral Foundation of Guilin University of Technology (002401003321)~~

年　　份：2012

卷　　号：33

期　　号：6

起止页码：933-940

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2011、CAS、CSA、CSA-PROQEUST、CSCD、CSCD2011_2012、EI(收录号：20122415122249)、JST、RSC、SCI(收录号：WOS:000305108900004)、SCI-EXPANDED(收录号：WOS:000305108900004)、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR)NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14mmol V/100m2TiO2,与"嵌入模型"的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70mmol V/100m2TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×10-3s-1),然后又急剧下降;同时,孤立VOx物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量增加,故催化剂的TOF急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Brnsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.

关 键 词：钒氧物种  分散状态  选择性催化还原 B酸位  可还原性  氮氧化物  

分 类 号：O643.36]