文献类型：期刊文章

作　　者：贾建波[1,2] 曾凡桂[1] 李美芬[1] 谢克昌[1]

机构地区：[1]太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室,地球科学与工程系,山西太原030024 [2]河南理工大学材料学院,河南焦作454000

出　　处：《化工学报》

基　　金：国家自然科学基金项目(40772097, 40572094,90410018) ;山西省高等学校青年学术带头人项目~~

年　　份：2010

卷　　号：61

期　　号：12

起止页码：3235-3242

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2008、CAS、CSCD、CSCD2011_2012、EI(收录号：20110613651379)、IC、JST、RCCSE、SCOPUS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：低煤级煤大分子芳香结构单元以1～2个环的芳香体系为主,为了理解煤热解甲烷的生成机制,利用量子化学密度泛函理论方法(DFT)对甲基苯热解甲烷的生成机理进行了热力学和动力学计算,计算结果表明,在生成甲烷的所有反应路径中,其控速步骤是甲基苯的脱氢或脱甲基的过程;氢自由基的参与可以显著的降低甲基苯脱甲基的能垒。在温度低于675K时,生成甲烷的主反应路径为:甲基苯上甲基脱氢,然后由氢通过本位(ipso)加成到甲基苯然后脱甲基,最后由甲基夺取甲基苯侧链上的氢生成甲烷。当温度高于975K时,生成甲烷的主反应路径为:甲基苯脱甲基,然后由甲基夺取甲基苯侧链上的氢生成甲烷。在675～975K之间则为这两条反应路径的竞争反应。

关 键 词：甲基苯 热解机理 密度泛函 煤大分子结构芳香结构单元  

分 类 号：O641] O642[化学类]