文献类型：期刊文章

作　　者：霍瑞霞[1] 刘俊[2] 杨晓峰[1,3] 秦张峰[3] 王建国[3]

机构地区：[1]中北大学物理系,太原030051 [2]中北大学电子科学与技术系,太原030051 [3]中国科学院山西煤炭化学研究所,煤转化国家重点实验室,太原030001

出　　处：《高等学校化学学报》

基　　金：国家自然科学基金(批准号:50730009);山西省自然科学基金(批准号:2009011001-2)资助

年　　份：2010

卷　　号：31

期　　号：7

起止页码：1431-1435

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2008、CAS、CSCD、CSCD2011_2012、EI、IC、JST、RCCSE、RSC、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：建立了一个基于过渡态理论的分子在ITQ-3窄孔道方向扩散的模型.该模型中,由于分子从空腔中的一个吸附位越过势垒到相邻的另一个空腔中的吸附位需要克服很大的势垒能,因而分子在势垒处可以简化处理为只存在排斥势,可得到扩散系数依赖温度和Lennard-Jones作用参数的解析关系.用分子动力学方法对CF4在ITQ-3上扩散进行了模拟并验证了解析关系的合理性.分子动力学模拟计算得到的扩散活化能、势垒能和吸附位势能与实际值相吻合.模拟结果也显示了扩散系数依赖于附载量,表现为先增大后减小的变化模式.扩散活化能的计算证实了这一变化机理,即当附载量增加时,由于处于空腔中的分子彼此抬高了势能,降低了扩散活化能,使得扩散系数随附载量的增加而增大,之后由于堵塞效应,扩散系数随附载量的增加而逐步减小.

关 键 词：分子动力学 ITQ-3分子筛  扩散系数  过渡态理论

分 类 号：O642] O641[化学类]