文献类型：期刊文章

作　　者：张吉星[1] 袁淑萍[1] 司宏宗[1]

机构地区：[1]青岛大学计算科学与工程技术研究中心纤维新材料与现代纺织国家重点实验室培育基地,青岛266071

出　　处：《科学技术与工程》

年　　份：2010

卷　　号：10

期　　号：12

起止页码：2813-2819

语　　种：中文

收录情况：RCCSE、ZGKJHX、普通刊

摘　　要：用密度泛函理论(DFT)方法对Cu+在ZSM—5分子筛孔道内的位置进行了系统地研究,并在此基础上对NOx(NO,N2O,NO2)分子在Cu—ZSM—5不同孔道内的吸附进行了考察。采用包含完整直孔道、正弦孔道以及两孔道交叉处的22T模型,确定了Cu+在ZSM—5分子筛内的三种可能位置:直孔道内、孔道交叉处和正弦孔道内。研究结果表明,Cu+与2—3个骨架氧原子形成配位键负载于ZSM—5分子筛内;三种结构模型中,Cu+在孔道交叉处的构型最稳定。对Cu—ZSM—5吸附NOx的研究表明,NOx与分子筛均可通过形成Cu—N键而发生较强的相互作用,从而不同程度地削弱了NOx分子中的N—O键,使N—O键长增长。在Cu—ZSM—5的三种结构模型上,NO,N2O,NO2分子的吸附情况有所不同,其中NO,NO2在Cu+位于直孔道的模型上的吸附均引起铜向孔道交叉处迁移,形成的吸附复合物与Cu+位于孔道交叉处的吸附复合物几乎收敛于同一构型。表明由于孔道交叉处空间较大,使NO,NO2更容易达到稳定的平衡状态。吸附复合物总能量数据表明进一步的反应很有可能发生在Cu—ZSM—5分子筛的孔道交叉处。

关 键 词：CU-ZSM-5 NOx  吸附  密度泛函理论方法

分 类 号：O177.92[数学类]