文献类型：期刊文章

作　　者：李翠清[1] 孙桂大[1] 李凤艳[1] 张登前[1]

机构地区：[1]北京石油化工学院绿色化学与催化材料研究所,北京102617

出　　处：《石油化工高等学校学报》

基　　金：国家重点基础研究发展规划项目(No.G2000048003);北京市自然科学基金项目(2052009);北京市属高校人才强教深化计划资助项目(PHR200907129)

年　　份：2009

卷　　号：22

期　　号：3

起止页码：24-27

语　　种：中文

收录情况：AJ、CAS、IC、JST、RCCSE、RSC、SCOPUS、ZGKJHX、普通刊

摘　　要：以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍和程序升温H2还原的方法,制备了一系列钒掺杂的磷化钨催化剂,对催化剂进行了XRD,BET,TG和XPS表征。通过高压微反装置,在3MPa,360℃和空速为4h-1的条件下,考察了催化剂咔唑HDN活性。结果表明,掺杂钒在一定程度上影响了活性组分WP在载体表面的分散,当钒掺杂量达到5%时,钒与载体和活性组分间产生明显的协同效应使其结构发生细微变化。掺杂钒使催化剂前体表面的W物种起始磷化还原温度提高而磷化还原程度降低,而载体表面高价态W6+数量提高。钒掺杂量为1%的催化剂能明显增加咔唑HDN反应活性,其咔唑HDN转化率比不加钒的催化剂提高12.7%。磷化钨催化剂咔唑HDN反应有3条路径,其中直接氢解脱氮反应(路径1)选择性只有3.2%,而先加氢使两个苯环都饱和然后脱氮的反应路径(路径3)占绝对优势,其选择性为91.0%。与未掺杂钒的磷化钨催化剂相比,掺杂1%钒的催化剂的咔唑HDN反应直接氢解脱氮选择性有所降低,通过路径3的反应选择性降低6.7%,而先加氢使一个苯环饱和然后脱氮(路径2)的选择性提高7.3%。

关 键 词：钒 咔唑 磷化钨 加氢脱氮 选择性

分 类 号：O643.38]