文献类型：期刊文章

作　　者：蒋仕宇[1] 滕波涛[1] 鲁继青[1] 刘雪松[1] 杨培芳[1] 杨飞勇[1] 罗孟飞[1]

机构地区：[1]浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室,浙江金华321004

出　　处：《物理化学学报》

基　　金：浙江省自然科学基金(Y407163;Y407020)资助项目

年　　份：2008

卷　　号：24

期　　号：11

起止页码：2025-2031

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2004、CAS、CSCD、CSCD2011_2012、EBSCO、IC、INSPEC、JST、PUBMED、RCCSE、RSC、SCI(收录号：WOS:000261204000015)、SCI-EXPANDED(收录号：WOS:000261204000015)、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：采用基于第一性原理的密度泛函理论和周期平板模型,研究了甲醛在以桥氧为端面的CeO2(111)稳定表面上的吸附行为.通过对不同覆盖度,不同吸附位的甲醛吸附构型、吸附能及电子态密度的分析发现,甲醛在CeO2(111)表面存在化学吸附与物理吸附两种情况.化学吸附结构中甲醛的碳、氧原子分别与表面的氧、铈原子发生相互作用,形成CH2O2物种;吸附能随着覆盖度的增加而减小.与自由甲醛分子相比,物理吸附的甲醛构型变化不大,其吸附能较小.利用CNEB(climbing nudged elastic band)方法计算了甲醛在CeO2(111)表面的初步解离反应活化能(约1.71eV),远高于甲醛脱附能垒,这与甲醛在清洁CeO2(111)表面程序升温脱附实验中产物主要为甲醛的结果相一致.

关 键 词：二氧化铈 甲醛 密度泛函理论 周期平板模型  态密度

分 类 号：O623.511]