文献类型：期刊文章

作　　者：袁淑萍[1] 段云波[1] 王建国[2] 李永旺[2] 焦海军[2]

机构地区：[1]青岛大学计算科学与工程技术研究中心,山东青岛266071 [2]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001

出　　处：《催化学报》

基　　金：国家自然科学基金(20403028);国家重点基础研究发展计划(973计划)(2004CB217802);中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室开放基金(06-908)资助项目

年　　份：2006

卷　　号：27

期　　号：8

起止页码：664-670

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2004、CAS、CSA、CSA-PROQEUST、CSCD、CSCD2011_2012、JST、RSC、SCI(收录号：WOS:000240609300006)、SCI-EXPANDED(收录号：WOS:000240609300006)、SCIE、SCOPUS、WOS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：用24T模型和两种ONIOM2方法(QM/QM和QM/MM)研究了杂原子H-AlMOR和H-BMOR分子筛的结构、酸性及其对吡啶的吸附性能.吸附热以及分子筛的几何结构和电子结构数据表明,H-BMOR的B酸性远远弱于H-AlMOR,因此二者可分别应用于对酸性要求不同的催化反应.采用QM/QM计算得到的吡啶在H-AlMOR上的吸附热(219.3 kJ/mol)与实验结果(200 kJ/mol)比较接近.QM/QM方法尽管耗时较多,但能得到更精确的结果,而QM/MM方法可用于定性研究及对模型结构的初步预测.吸附复合物的结构参数及红外振动频率等数据表明,吡啶在两种分子筛上吸附时均发生了质子转移,生成PyH+…ZeO-离子对.此外,吸附复合物中还存在多重氢键作用.

关 键 词：丝光沸石 吡啶 吸附  ONIOM方法  量子化学

分 类 号：O643.36]