文献类型：期刊文章

作　　者：陈立宇[1,2] 杨伯伦[1] 张秀成[3] 董武[3]

机构地区：[1]西安交通大学化工系 [2]西北大学化工学院,陕西西安710069 [3]西北大学化工学院

出　　处：《高校化学工程学报》

基　　金：陕西省教育厅专项基金(HG01304)。

年　　份：2005

卷　　号：19

期　　号：1

起止页码：54-58

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2004、CAS、CSA、CSA-PROQEUST、CSCD、CSCD2011_2012、EI(收录号：2005159039337)、IC、JST、RCCSE、SCOPUS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：以碘系列化合物为催化剂,在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相选择性氧化制取甲醇。考察了催化剂种类、用量、反应温度、发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响,探讨了甲烷液相选择性氧化的催化机理以及发烟硫酸中 SO3 含量的作用。实验结果表明,甲烷液相部分氧化的最佳催化剂为 I2,最佳的工艺条件为催化剂浓度为0.099 mol?L?1、反应温度 473K、发烟硫酸(SO350%(wt))、反应时间 3h。 在此条件下,甲烷转化的转化率可达 82.65%,选择性可达 70.43%。机理研究表明,甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,然后进一步水解得到甲醇, 反应遵循亲电取代机理。发烟硫酸中的游离 SO3的作用就在于提供较好的亲电环境、反应的氧源以及亲核试剂。

关 键 词：甲烷 液相选择氧化  碘化合物 发烟硫酸 催化机理  

分 类 号：TQ0317] TQ223.121